Optique quantique en milieux complexes

Étude expérimentale

Notre montage expérimental est constitué d’un microscope confocal couplé à un dispositif de mesure de temps de vie de fluorescence. La grande sensibilité de ce montage permet d’étudier des émetteurs uniques (molécules, quantum dots, centres colorés du diamant).

Nos travaux s’inscrivent dans l’étude des propriétés photoniques des milieux désordonnés. Nous étudions des films d’or semi-continus qui sont des systèmes connus pour présenter une transition vers des modes localisés au voisinage du seuil de percolation.

Les différents régimes de transport optique (régime diffusif ou localisé) sont caractérisés entre autres par des mesures de fluctuations de densité d’états électromagnétiques. Ces fluctuations peuvent être sondées par des mesures du taux d’émission spontané Γ et donc de la durée de vie de fluorescence τ = 1/Γ.

Gauche : mesure de dégroupement de photon. Centre : image TEM d’un film d’or semi-continu. Droite : décroissance de fluorescence d’un émetteur à la surface d’un film d’or.

Études théorique et numérique

Au-delà des aspects expérimentaux, l’équipe s’intéresse également à la dynamique d’émission d’un fluorophore
enfoui au sein de milieux complexes modèles. En particulier, nous avons étudié la statistique de la densité
d’état locale (LDOS proportionnelle au taux d’émission spontanée) dans les régimes de diffusion simple et de
diffusion multiple et en présence ou non d’absorption. Ces études sont à replacer dans les contextes de
recherche très actifs actuellement que sont l’imagerie des milieux complexes (sonde fluorescente) ou le
contrôle de la propagation de lumière par des structures complexes. À noter que toutes les simulations numériques
menées dans ces travaux sont quantitatives et concernent des systèmes en trois dimensions avec
prise en compte de l’aspect vectoriel de l’onde.

Dans le régime de diffusion simple, nous avons montré numériquement et analytiquement qu’il existe deux régimes
pour les fluctuations de durée de vie dominés d’une part par de la diffusion en champ proche et d’autre part
par des processus non-radiatifs (absorbants). Cela suggère qu’il devrait être possible de sonder sélectivement les propriétés
de diffusion et d’absorption d’un système en vue de faire de l’imagerie. Nous avons également montré que la statistique du taux d’émission
est considérablement affectée par la connaissance ou non de l’orientation du dipôle source impactant également les possibilités en
terme d’imagerie dans les milieux complexes.

Dans le régime de diffusion multiple, nous avons montré numériquement qu’il est possible d’obtenir dans un milieu complexe des durées de vie
plus grandes que celles obtenues dans le vide. En fonction des paramètres du système (libre parcours-moyen de diffusion, taille
du système), la probabilité d’obtenir de telles réalisations du désordre peut atteindre 50%. Cet effet est dû à des interactions collectives
(interférences) à l’origine de la réduction de la densité d’états locale. Cette étude a également permis de mettre en évidence
une signature statistique de l’existence de la diffusion récurrente dans les systèmes très fortement diffusants passage obligé avant le régime
de localisation forte.


Densité de probabilité d’avoir une durée de vie plus grande que dans le vide en fonction de la taille du système et pour
trois libre parcours moyen de diffusion différents.

Dans un registre un peu différent, nous nous sommes également intéressés aux relations purement analytiques existant entre la densité
d’états moyenne et le libre-parcours moyen d’extinction. Dans le cas de milieux non-corrélés, ceux-ci sont rigoureusement reliés par des
règles de somme fréquentielle ce qui peut être démontré à partir des relations de causalité de Kramers-Kronig. Ce travail trouve son
intérêt dans la conception de milieux complexes aux propriétés de transport prédéfinies (contrôle de la propagation de lumière).

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